Fondul Carte este cea mai importantă și mai variată colecție de patrimoniu a Muzeului. Acesta cuprinde peste 20 mii de volume, ce datează din secolele XVI‑XXI, cu caracter laic și religios.
Cea mai veche carte din colecțiile Muzeului este un volum ce conține opera Sfântului Dionisie Areopagitul și a văzut lumina tiparului în anul 1572, în limba latină, cu titlul Beati Dionysii Areopagitae Martyris Inglyti, Lvgdvni. Alte cărți rare cu caracter religios aflate în patrimoniul Muzeului sunt: Evanghelie ucitelinoe (Evanghelie de învățătură), una dintre numeroasele cărți tipărite sub supravegherea mitropolitului Petru Movilă în 1637 la Lavra Pecerska din Kiev; Antologhionul ce să zice floarea cuvintelor, apărut la Iași în 1755; Kazanie, Râmnic, 1781‑1782 (reproduce aproape integral textul „Kazaniei” lui Varlaam de la 1643); Liturghie, Chișinău, 1815. Printre cărțile rare cu caracter religios se numără, de asemenea, exemplare ale unor Biblii, Psaltiri, Minee etc.
O deosebită valoare istorică și artistică o reprezintă cărțile cu caracter laic, constituind un indiciu important al dezvoltării spirituale a poporului nostru. Majoritatea acestora sunt cărți ale scriitorilor clasici. Printre ele găsim: Istoria Imperiului Otoman de Dimitrie Cantemir, apărută în limba germană la Hamburg, în 1745; Istoria Valahiei, a Moldovei și a Valahilor Transdanubieni de Mihail Kogălniceanu, apărută în limba franceză la Berlin, în 1837; Fabule de Alexandru Donici, Iași, 1840; Ion Vodă cel Cumplit de B.P. Hasdeu, București, 1865; Dumbrava Roșie de Vasile Alecsandri, București, 1872; Păcatele tinereților de Constantin Negruzzi, București, 1872 ș.a. Muzeul se află în posesia unor prețioase ediții ale clasicilor latini, ruși, francezi, ucraineni și ai altor popoare.
